1997年,参演由张之亮执导的爱情电影《自梳》,从而正式进入演艺圈。[3]之后李钰也开始在电视剧领域尝试突破,2001年,李钰与林心如、古巨基、苏有朋等人联合主演琼瑶剧《情深深雨濛濛》,在剧中饰演方瑜一角,并凭借该角色被大众所熟知,同时被誉为“第六代琼瑶女郎”,该剧播出时,以13.5%的最高收视率创下央视八套的收视率新高。[4][5][6]2002年5月23日,李钰主演的赵燕国彰执导的剧情片《恰同学少年》上映,该片随后荣获瑞典第13届斯德哥尔摩国际电影节亚洲最佳观赏电影奖。[7][8]同年,李钰和罗嘉良、李宗翰、何美钿等人共同主演的都市爱情剧《情义两重天》播出,在剧中饰演钟虹。[9][10] 2004年,以全英文问答的形式,参与录制央视教育类节目《希望英语》。
2006年,学舞蹈出身的李钰参与录制了舞蹈竞技类真人秀《舞林大会》。