神谷浩史在1994年 正式开始配音活动，在入行近十年后，他凭借担任《数码宝贝最前线》中源辉二、《命运之夜》中间桐慎二等角色的配音而开始获得关注。2005年，他担任动画作品《蜂蜜与幸运草》中竹本祐太的配音而广受好评，但因遭遇严重交通事故一度暂停事业。2007年复出后，神谷浩史的配音事业迎来高峰，先后担任《夏目友人帐》（夏目贵志）、《化物语》（阿良良木历）、《无头骑士异闻录》（折原临也）、《高达00》（提耶利亚·厄德）、《再见！绝望先生》（糸色望）、《海贼王》（特拉法尔加·罗）、《Angel Beats!》（音无结弦）、《黑子的篮球》（赤司征十郎）、《进击的巨人》（利威尔）、《青之驱魔师》（梅菲斯特·菲雷斯）、《野良神》（夜斗）等作品的配音，创作一系列经典动漫角色。[5][6] 除配音工作外，他还在2009年推出过迷你专辑《ハレノヒ》，以歌手身份出道，并与同行友人小野大辅合作推出《Dear Girl～Stories～》系列广播节目，组成摇滚空气乐团MASOCHISTIC ONO BAND，开展一系列音乐相关活动。[7][8] 2010年，东京国际动漫节第9回东京动画奖声优赏。2012年至2016年期间，他连续五年荣获声优奖最多得票奖。其中，他在2015年的第九届声优奖还同时包揽了最佳主持奖。在2019年至2020年期间，他连续两年荣获声优奖MVS奖。[9][10][11]